近日，我院李長明院士、郭春顯教授團隊在電催化硝酸根高效産氨領域取得新進展，在中國科學院和國家自然科學基金委員會主辦的材料類中國卓越期刊《SCIENCE CHINA Materials》（IF=8.1）上以封面文章發表論文“Screening MXene-based single-atom catalysts for selective nitrate-to-ammonia electroreduction”，第一作者為我院2020級研究生王夢婷和我院青年教師胡濤副教授，郭春顯教授和李長明院士為共同通訊作者。

該研究工作通過第一性原理計算，從錨定在Ti3C2O2上的30種單個過渡金屬原子（Ti3C2O2-TMSA，TM：3d = Sc-Zn、4d = Y-Cd、5d = La-Hg）中篩選出3個低過電位的Ti3C2O2-TMs。通過對穩定性和NO3-吸附能力的系統比較，篩選出10種在d5附近過渡金屬的Ti3C2O2-TMs（TM = Cr、Mn、Fe、Tc、Ru、W、Re、Os、Ir和Pt）。吸附物與基底之間的強相互作用來源于O與TM的p-d軌道耦合。結合熱力學和動力學分析，表明連續脫氧和加氫反應是最可能的反應路徑。根據吉布斯自由能變化圖，該工作認為Ti3C2O2-CrSA、Ti3C2O2-ReSA和Ti3C2O2-OsSA是高效的NRA催化劑。此外，NRA在三種Ti3C2O2-TMSA上的性能均優于HER。研究還發現，MXene基單原子催化劑（Ti3C2O2-TMSA）比MXene基雙原子催化劑（Ti3C2O2-TMDA）具有更好的NRA催化性能。導緻MXene基單原子催化劑具有高性能的關鍵因素是硝酸根和錨定的TMs之間的強相互作用，以及錨定金屬在費米能級附近存在的大量電子态。該工作為高效MXene基電催化劑的硝酸鹽還原制氨的設計開辟了新的路徑和指導方向，對實驗的開展具有指導意義。

參考文獻

Meng Ting Wang, Tao Hu, Chun Xian Guo, and Chang Ming Li. "Screening MXene-based single-atom catalysts for selective nitrate-to-ammonia electroreduction", SCIENCE CHINA Materials (2023) 66: 2750-2758.

文獻鍊接：https://doi.org/10.1007/s40843-022-2406-5.