近日,我院電催化新能源最新研究成果發表在Nature Index期刊Chemical Communications上,相關成果題目為“Sulfur-bridge ligands altering the microenvironment of single-atom CoN3S sites to boost the oxygen reduction reaction”。青年教師劉峰博士為第一作者,郭春顯教授為通訊作者,我校為第一通訊單位。
把氫能作為關鍵突破口,對保障能源安全、推動能源體系轉型的同時促進經濟社會可持續發展具有重要意義。質子交換膜燃料電池是一種重要的氫能裝備,而非貴金屬M-N-C單原子催化劑是質子交換膜燃料電池陰極Pt基催化劑最有潛力的一個替代材料。在Co-N-C催化劑中,單個Co原子與四個相鄰的N原子形成平面結構(D4h配位)。同時打破Co-N4活性中心的D4h對稱性及調控Co中心第二配位殼層原子環境為提高Co-N-C催化劑的活性提供了新思路。我們設計合成了一種含局域橋S配體調控非對稱CoN3S位點(CoN3SC10-S)的Co單原子催化劑(Co-N/S-C)。得益于CoN3SC10-S位點合适的幾何電子結構,Co-N/S-C催化劑表現出優異的ORR活性和穩定性,其半波電位(E1/2)達到0.908 V,10000次循環伏安加速穩定性測試後,E1/2隻有9 mV的衰減。密度泛函理論(DFT)計算表明,CoN3SC10-S位點中的橋S配體可以優化氧中間體在Co中心的吸附/解離。

這項工作為雜原子調控M-N-C單原子ORR催化劑性能提供了新的見解,為推動低成本、高性能質子交換膜燃料電池的應用提供了技術支撐。該工作獲得國家自然科學基金(22372113)和國家重點研發計劃課題(2021YFA0910403)的資助。